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發(fā)表時(shí)間：2009-10-24 文章來源：
分子基磁體作為一類廣闊的、正在興起的磁性材料擴(kuò)展了和磁體有關(guān)的材料的特征，包括：低密度、透明性、電絕緣性、能低溫合成以及可以用其它因素控制其磁有序程度(如光敏性)。其中，由兩種磁性原子反鐵磁規(guī)則地交替排列而形成的亞鐵磁材料由于其存在補(bǔ)償溫度更是人們關(guān)注的焦點(diǎn)。補(bǔ)償溫度即為低于臨界溫度總磁矩消失的溫度。補(bǔ)償溫度在磁光記錄領(lǐng)域具有重要的應(yīng)用。本文將討論兩類典型分子基磁體——AFeⅡFeⅢ(C2O4)3(A=N(n-CnH2n+1)4，n=3-5)和V(TCNE)x.y——的磁性質(zhì)。理論上，混自旋Ising模型為分子基磁體展現(xiàn)亞鐵磁有序和存在補(bǔ)償溫度提供了一個(gè)簡單模型。在Ising模型中，自旋是個(gè)標(biāo)量。但眾所周知，自旋是產(chǎn)生磁性的重要原因，它們是遵從量子力學(xué)行為的力學(xué)量，當(dāng)磁性離子間存在反鐵磁耦合時(shí)，量子效應(yīng)就非常重要了，系統(tǒng)的磁性行為要受到自旋量子漲落的影響。在考慮自旋量子效應(yīng)的影響時(shí)就必須采用海森堡模型。雙時(shí)格林函數(shù)方法是在全溫區(qū)內(nèi)給出系統(tǒng)熱力學(xué)性質(zhì)合理結(jié)果的標(biāo)準(zhǔn)方法。 本文將利用雙時(shí)格林函數(shù)方法研究上述兩類分子基磁性材料的磁性質(zhì)。我們將給出應(yīng)用雙時(shí)格林函數(shù)方法研究亞鐵磁海森堡模型的理論體系和研究方法。重點(diǎn)討論亞鐵磁系統(tǒng)的格林函數(shù)理論，最近鄰耦合(層內(nèi)耦合和層間耦合)、次近鄰耦合、磁晶各向異性和外場(chǎng)對(duì)系統(tǒng)磁矩、補(bǔ)償溫度和轉(zhuǎn)變溫度的影響。并與Ising系統(tǒng)的結(jié)果加以對(duì)比討論。 本文的研究工作主要包括三方面的內(nèi)容：一是利用線性自旋波理論研究了AFeⅡFeⅢ(C2O4)3類分子基磁性材料的低溫磁性質(zhì)；二是應(yīng)用雙時(shí)格林函數(shù)技術(shù)研究了AFeⅡFeⅢ(C2O4)3類分子基磁性材料在全溫區(qū)的磁性質(zhì)；三是應(yīng)用雙時(shí)格林函數(shù)技術(shù)研究了V(TCNE)x.y類分子基磁性材料在全溫區(qū)的磁性質(zhì)。 一、AFeⅡFeⅢ(C2O4)3類分子基磁性材料的低溫磁性質(zhì) 本文應(yīng)用線性自旋波理論研究了AFeⅡFeⅢ(C2O4)3類分子基磁性材料的低溫磁性質(zhì)。這類分子基磁體可用具有層間耦合的蜂窩狀晶格混自旋2和5/2的亞鐵磁海森堡模型來描寫。給出了系統(tǒng)的能譜、內(nèi)能、比熱、基態(tài)和低溫磁矩。研究結(jié)果表明：系統(tǒng)的自旋波譜存在兩個(gè)分支。在無單離子各向異性時(shí)，這兩支能譜分別為聲頻支和光頻支；在存在單離子各向異性時(shí)，兩支頻譜皆為光頻支，兩支頻譜間形成一個(gè)能隙，且其中一支始終為負(fù)能譜。子晶格基態(tài)磁矩存在零點(diǎn)量子漲落，即在零溫下，系統(tǒng)子晶格磁矩小于其自旋量子數(shù)，這是系統(tǒng)內(nèi)存在反鐵磁耦合作用的效果。子晶格內(nèi)存在的鐵磁性層間耦合和磁晶各向異性作用具有增加系統(tǒng)長程序，增強(qiáng)系統(tǒng)磁矩穩(wěn)定性的作用，而熱力學(xué)漲落則破壞系統(tǒng)的長程序，系統(tǒng)的磁性行為就是這幾種作用競爭的結(jié)果。系統(tǒng)子晶格磁矩隨溫度升高而減小，而系統(tǒng)平均每格點(diǎn)比熱和內(nèi)能則隨溫度升高而升高；隨著D1/J1和J2/J1的升高，子晶格磁矩增大，而比熱和內(nèi)能則減小。 二、AFeⅡFeⅢ(C2O4)3類分子基磁性材料的全溫區(qū)磁性質(zhì) 本文應(yīng)用雙時(shí)自旋格林函數(shù)理論研究了AFeⅡFeⅢ(C2O4)3類分子基磁性材料的全溫區(qū)磁性質(zhì)。給出了應(yīng)用雙時(shí)格林函數(shù)技術(shù)研究亞鐵磁海森堡模型的理論體系和研究方法。導(dǎo)出了系統(tǒng)的能譜、基態(tài)磁矩、有限溫度磁矩、有場(chǎng)磁矩、轉(zhuǎn)變溫度、補(bǔ)償溫度和初始磁化率的公式。研究結(jié)果表明：層間耦合作用、磁晶各向異性和外場(chǎng)對(duì)系統(tǒng)的能譜、磁矩、補(bǔ)償溫度和轉(zhuǎn)變溫度有重要的影響。子晶格中的鐵磁性層間耦合和磁晶各向異性都起到了增加其長程序，增強(qiáng)其子晶格磁矩穩(wěn)定性的作用；熱力學(xué)漲落削弱了系統(tǒng)的磁有序，起到了破壞系統(tǒng)子晶格磁矩的穩(wěn)定性的作用；縱向外場(chǎng)起到了在縱向穩(wěn)定系統(tǒng)磁矩的作用。系統(tǒng)的磁矩就是這幾種作用之間竟?fàn)�、�?lián)合作用的效果。只有當(dāng)自旋量子數(shù)較小的子晶格A的鐵磁性層間耦合和磁晶各向異性較大時(shí)，才能使子晶格A的磁矩衰減的程度慢于自旋量子數(shù)較大的子晶格B的磁矩衰減的程度，出現(xiàn)補(bǔ)償現(xiàn)象。隨著J1/J和D1/J的增加，系統(tǒng)的補(bǔ)償溫度TC降低而轉(zhuǎn)變溫度TN升高。而子晶格B的鐵磁性層間耦合和磁晶各向異性起到了穩(wěn)定其磁矩的作用，隨著J2/J和D2/J的增加，系統(tǒng)的補(bǔ)償溫度TC和轉(zhuǎn)變溫度TN都升高，達(dá)到一定程度時(shí)，就不會(huì)再出現(xiàn)補(bǔ)償現(xiàn)象，甚至?xí)霈F(xiàn)系統(tǒng)總磁矩大于兩子晶格自旋量子數(shù)差值的情況，這就是Neel所預(yù)言的P型磁矩曲線。縱向外場(chǎng)起到了增強(qiáng)系統(tǒng)在縱向磁矩的作用，隨著外場(chǎng)的增加，補(bǔ)償現(xiàn)象會(huì)消失。零溫下初始磁化率x∥等于零，隨著溫度的增加，初始磁化率先逐漸增加，達(dá)到某一溫度時(shí)，突然達(dá)到一個(gè)最大值，再減少到零，此最大值對(duì)應(yīng)的溫度就是轉(zhuǎn)變溫度TN。這一溫度即為系統(tǒng)的二級(jí)相變點(diǎn)，系統(tǒng)由亞鐵磁相進(jìn)入到順磁相。單離子各向異性作用越大，磁化率的峰值就越小，層間耦合也起到了同樣的作用。系統(tǒng)的二級(jí)相變點(diǎn)的溫度(即轉(zhuǎn)變溫度)隨D1/J的增大而增大。 三、V(TCNE)x.y類分子基磁性材料在全溫區(qū)的磁性質(zhì) 本文應(yīng)用雙時(shí)自旋格林函數(shù)理論研究了V(TCNE)x.y類分子基磁性材料在全溫區(qū)的磁性質(zhì)。給出了系統(tǒng)的能譜、基態(tài)磁矩、有限溫度磁矩、有場(chǎng)磁矩、轉(zhuǎn)變溫度和補(bǔ)償溫度的公式。研究結(jié)果表明：自旋量子數(shù)較小的子晶格A內(nèi)的鐵磁性次近鄰耦合J2/｜J1｜有增加其子晶格磁矩
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